Zeitaufgelöste Photolumineszenz- und Photolumineszenz-Anregspektroskopie an einzelnen Quantensystemen

Halbleiter-Nanokristalle mit einer schränken Größe unterhalb von etwa 10 nm schränken die freie Bewegung der Ladungsträger in allen drei Raumrichtungen ein. Die Ausdehnung des Potentialtopfs liegt dann in der Größenordnung der Materiewellenlänge von Elektronen, es kommt zu Quantisierungseffekten und das Spektrum der Eigenenergiezustände wird diskret (Abb. 1). Man bezeichnet diese künstlichen Atome daher als Quantenpunkte (QD) [1, 2, 3, 4, 5, 6].

Abb. 1 (links) TEM-Mikrograph eines chemisch synthetisierten Halbleiternanokristalls. (rechts) Schematische Darstellung der diskreten Eigenenergien in einem Quantenpunkt.

Die von uns untersuchten Systeme sind chemisch synthetisierte CdSe/CdS-Quantenpunkte, hergestellt vom Lehrstuhl Mecking im Fachbereich Chemie. Da sie in Lösung vorliegen, können sie leicht auf einem Substrat vereinzelt und mit einem Raster-Kraftmikroskop verschoben werden, um sie zum Beispiel gezielt in photonische Strukturen zu platzieren [7, 8, 9].

Zum Schutz der Quantenpunkte vor äußeren Einflüssen, wie z.B. Photooxidation, werden sie zusätzlich mit einer Polymerhülle [10] versehen (Abb. 2).

Abb. 2 (links) TEM-Bild eines chemisch synthetisierten Halbleiter-Nanokristalls mit Polymerhülle. (rechts) Schematische Darstellung der elektronischen Struktur eines chemisch synthetisierten CdSe/CdS Kern/Schale Quantenpunktes mit Polymerhülle.

Die Wechselwirkung von Quantenpunkten mit Licht wird in einem Mikrophotolumineszenz-Aufbau untersucht (Abb. 3). Dabei handelt es sich um ein konfokales Mikroskop mit sub-Mikrometer räumlicher und sub-Nanometer spektraler Auflösung. Zur Anregung dient ein modengekoppelter Erbium-Faserlaser (link Faserlasergruppe) [11, 12, 13, 14, 15, 16, 17] mit einer Impulsdauer von etwa einer Pikosekunde nach der Frequenzverdopplung ins Sichtbare, der im Wellenlängenbereich von von 430 nm bis 700 nm abstimmbar ist.

Abb. 3 (links) Foto des Mikrophotolumineszenz-Messplatzes. (rechts) Skizze des konfokalen Mikroskopaufbaus mit durchstimmbarem Er:Faserlaser.

Um einzelne Nanokristalle untersuchen zu können, werden diese aus einer hochverdünnten Lösung auf ein Substrat aufgetragen. Ein Hanbury-Brown and Twiss-Aufbau ermöglicht die Messung der Photonenstatistik der Emitter. Diese könne mit einem xy-Verschiebetisch bei Temperaturen zwischen 4 K und 300 K gezielt adressiert werden, um mittels einer elektronisch verstärkten CCD hochaufgelösten Spektren aufzuzeichnen. Die zeitaufgelöste Lumineszenz wird mit einer Avalanche-Photodiode vermessen. Um Fluoreszenz-Lebensdauern größer als 12 ns (entsprechend der Impuls-Repetitionsrate von 40 MHz) studieren zu können, verfügt das Lasersystem über einen fasergekoppelten elektro-optischen Modulator zwischen Oszillator und Verstärker. Damit kann die Repetitionsrate variabel bis auf 2,5 MHz heruntergesetzt werden.

Referenz

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[2] M. Kahl, T. Thomay, V. Kohnle, K. Beha, J. Merlein, M. Hagner, A. Halm, J. Ziegler, T. Nann, Y. Fedutik, U. Woggon, M. Artemyev, F. Perez-Willard, A. Leitenstorfer und R. Bratschitsch
"Colloidal quantum dots in all-dielectric high-Q pillar microcavities"
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[3] T. Thomay, T. Hanke, M. Tomas, F. Sotier, K. Beha, V. Knittel, M. Kahl, K. M. Whitaker, D. R. Gamelin, A. Leitenstorfer und R. Bratschitsch
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[4] F. Sotier, T. Thomay, T. Hanke, J. Korger, S. Mahapatra, A. Frey, K. Brunner, R. Bratschitsch und A. Leitenstorfer
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[7] J. Merlein, M. Kahl, A. Zuschlag, A. Sell, A. Halm, J. Boneberg, P. Leiderer, A. Leitenstorfer und R. Bratschitsch
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[17] G. Krauss, D. Fehrenbacher, D. Brida, C. Riek, A. Sell, R. Huber und A. Leitenstorfer
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Forschungsförderung Ultraschnelle Nano-Optik